Un nuovo metodo di spettroscopia rivela dinamiche di rilassamento accelerate nel cerio compresso

7 giugno 2023

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Uno dei principali ostacoli nella nostra comprensione del vetro e dei fenomeni vetrosi è la sfuggente relazione tra le dinamiche di rilassamento e la struttura del vetro. Un team guidato dal dottor Qiaoshi Zeng di HPSTAR ha recentemente sviluppato un nuovo metodo di spettroscopia di correlazione di fotoni a raggi X ad ampio angolo e ad alta pressione in situ per consentire studi sulla dinamica del rilassamento su scala atomica in sistemi di vetro metallico sottoposti a pressioni estreme. Lo studio è pubblicato negli Atti della National Academy of Sciences (PNAS).

I vetri metallici (MG), con molte proprietà superiori sia ai metalli che ai vetri convenzionali, sono stati al centro della ricerca mondiale. Essendo materiali termodinamicamente metastabili, come i tipici vetri, le MG evolvono spontaneamente nei loro stati più stabili in ogni momento attraverso vari comportamenti dinamici di rilassamento.

Questi comportamenti di rilassamento hanno effetti significativi sulle proprietà fisiche delle MG. Tuttavia, fino ad ora, la capacità degli scienziati di approfondire la comprensione delle dinamiche di rilassamento del vetro e in particolare delle sue relazioni con le strutture atomiche è stata limitata dalle tecniche disponibili.

"Grazie ai recenti miglioramenti nella spettroscopia di correlazione fotonica a raggi X di sincrotrone (XPCS), è possibile misurare i movimenti collettivi delle particelle di campioni vetrosi con un'alta risoluzione e un'ampia copertura nella scala temporale, e quindi, vari processi dinamici microscopici altrimenti inaccessibili hanno avuto luogo stato esplorato con gli occhiali", ha affermato il dottor Zeng.

"Tuttavia, il cambiamento nelle strutture atomiche è sottile nelle precedenti misurazioni del processo di rilassamento, il che rende ancora difficile sondare la relazione tra la struttura e il comportamento di rilassamento. Per superare questo problema, abbiamo deciso di utilizzare l'alta pressione perché può effettivamente alternare la struttura di vari materiali, inclusa MG."

A tal fine, il team ha sviluppato XPCS grandangolare con sincrotrone ad alta pressione in situ per sondare un materiale MG a base di cerio durante la compressione. L'XPCS grandangolare ad alta pressione in situ ha rivelato che il movimento atomico collettivo inizialmente rallenta, come generalmente previsto con l'aumento della densità. Quindi, controintuitivamente accelera con ulteriore compressione, mostrando un insolito crossover della dinamica di rilassamento costante non monotono indotto dalla pressione a ~ 3 GPa.

Inoltre, combinando questi risultati con la diffrazione dei raggi X del sincrotrone ad alta pressione in situ, l’anomalia della dinamica del rilassamento è strettamente correlata ai drammatici cambiamenti nelle strutture atomiche locali durante la compressione, piuttosto che ridimensionarsi monotonicamente con la densità del campione o il livello di stress complessivo.

"Con l'aumento della densità, gli atomi nei vetri generalmente diventano più difficili da spostare o diffondere, rallentando la dinamica di rilassamento. Questo è ciò che normalmente ci aspettiamo dalla compressione idrostatica", ha spiegato il dottor Zeng.

"Quindi il comportamento di rilassamento non monotono osservato qui nel MG a base di cerio sotto pressione è piuttosto insolito, il che indica che oltre alla densità, anche i dettagli strutturali potrebbero svolgere un ruolo importante nelle dinamiche di rilassamento del vetro", ha spiegato il dottor Zeng.

Questi risultati dimostrano che esiste una stretta relazione tra la dinamica del rilassamento del vetro e le strutture atomiche nei MG. La tecnica qui sviluppata dal gruppo del Dr. Qiaoshi Zeng può anche essere estesa per esplorare la relazione tra la dinamica del rilassamento e le strutture atomiche in vari vetri, in particolare quelli significativamente sintonizzabili mediante compressione, offrendo nuove opportunità per gli studi sulla dinamica del rilassamento del vetro in condizioni estreme.